科研進展
蘭州化物所氨分解制綠氫催化劑研究獲新進展
當前，氫能作為零碳高效二次能源，具有廣闊應用前景，但其儲運成本高、能耗大等問題嚴重制約其規(guī)?；瘧?。氨（NH3）因其儲氫密度高、儲運便利、易液化且無CO/CO2雜質，被認為是極具潛力的氫載體。然而，氨分解制氫反應屬于強吸熱反應，其熱力學穩(wěn)定性高、反應動力學緩慢，亟需開發(fā)高效催化劑降低其反應能壘。Ru基催化劑憑借其獨特的幾何構型和電子性質，在氨分解制氫領域展現(xiàn)出突出的催化優(yōu)勢。Ru物種獨特的B5位點和優(yōu)異的電子構型，共同賦予了Ru基催化劑優(yōu)異的氨分解催化性能，界面工程調控在其中發(fā)揮核心作用。
基于此，中國科學院蘭州化學物理研究所精細石油化工中間體國家工程研究中心工業(yè)催化課題組創(chuàng)新性地在TS-1分子篩骨架中原位構筑Ti空位，精準調控Ru物種的幾何和電子結構，為Ru基催化劑設計提供新策略。
表征結果表明，TS分子篩中Ti空位的構筑可調控Ru納米顆粒的幾何構型，提高其分散度和B5位點濃度。更重要的是，Ti空位可增強TS分子篩與Ru物種之間的金屬-載體相互作用，優(yōu)化Ru與TS分子篩之間的電子轉移，調控Ru位點的電子結構，并誘導形成更多高活性Ru0-Ov-Ti3+界面。原位DRIFTS結果揭示Ru/d20-TS催化劑上Ti-OH的消耗-再生循環(huán)機制，Ti-OH位點作為NH3吸附位點被消耗，Ru位點是活化NHx中間體誘導N-H鍵斷裂的主要活性位點，Ti3+位點作為質子H*受體可誘導催化劑表面Ti-OH的再生，共同建立高效的NH3分解催化循環(huán)。DFT計算進一步揭示了Ru0-Ov-Ti3+結構的內在電子性質及其在NH3分解各基元反應中的熱力學優(yōu)勢。該工作為未來理性設計高性能NH3分解催化劑提供了重要理論基礎。
該研究成果以“Ti-Vacancy-Mediated Construction of Ru0-Ov-Ti3+ Interfacial Sites for High-Performance Ammonia Decomposition”為題發(fā)表在Advanced Functional Materials（2026; 0: e75733, https://doi.org/10.1002/adfm.75733）上，博士生何秀姿為論文第一作者，董芳副研究員和唐志誠研究員為共同通訊作者。
上述研究工作得到了甘肅省聯(lián)合科研基金重點項目、蘭州市人才創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)等項目的支持。
圖1.Ru/TS和Ru/d20-TS催化劑的水熱合成過程示意圖，TS和d20-TS的EPR，以及Ru/d20-TS的EDX mapping、HAADF-STEM、HRTEM表征和B5位點示意圖
